微纳米填料调控聚硅氮烷复合材料热转变过程中的形态与组分演变机制研究

　　本研究针对高温绝缘材料热导率不足的难题，通过差示扫描量热法(DSC)和热重分析(TGA)解析液态聚硅氮烷(PSZ)陶瓷化过程，创新性地采用微纳米金刚石/Al/氮化硼(BN)/碳纤维(CF)/多层石墨烯(MGr)多组分填料复合策略。结果表明：PSZ最终陶瓷转化率达70.96%，BN可显著改善复合材料表面形貌并抑制氧化，1600℃时PSZ完全转化为以Si3 N4 为主的无机陶瓷，为高性能导热绝缘材料设计提供了新思路。

　　

随着电子器件功率密度不断提升，热管理问题已成为制约设备性能与安全的关键瓶颈。传统聚合物绝缘材料难以满足高温环境下的散热需求，而聚硅氮烷(PSZ)作为聚合物衍生陶瓷(PDCs)前驱体，虽具备优异的绝缘性和热稳定性，但其陶瓷化过程产生的多孔结构会显著降低热导率。如何通过材料改性构建高效三维导热网络，成为当前研究的重要挑战。

针对这一科学问题，来自中国的研究团队在《Journal of Alloys and Compounds》发表了创新性研究成果。该研究系统考察了PSZ与五种高导热填料（微纳米金刚石、Al、BN、CF、MGr）的复合效应，首次揭示了填料类型对PSZ陶瓷化过程中形态与组分演变的调控规律。研究发现BN填料不仅能将PSZ陶瓷转化率提升至70.96%，还能在1600℃促进Si₃
N₄
主相形成，同时抑制材料氧化，这种"双向增强"机制为新型导热绝缘材料设计提供了理论依据。

关键技术方法包括：采用粉末-液相共混法制备复合材料；通过TG-DSC联用技术确定PSZ陶瓷化三阶段特征温度（190.6℃/379.7℃/599.4℃）；利用常压烧结实现材料交联-裂解-陶瓷化全过程；结合ATR-FTIR（衰减全反射红外光谱）、XPS（X射线光电子能谱）和XRD（X射线衍射）进行组分表征。

【材料与方法】
实验选用Durazane 1800型PSZ作为基体，通过系统对比五种填料的复合效果，重点考察BN的界面优化作用。

【PSZ陶瓷化】
TG-DSC曲线显示纯PSZ存在三阶段失重：0-300℃主要发生交联反应（失重15.2%），300-550℃为侧链断裂，550-800℃完成无机转化。DTG分析确定190.6℃为组分转变起始点。

【结论】
1）BN/PSZ复合材料表面形貌改善显著，BN能有效抑制PSZ氧化；
2）1600℃烧结时PSZ完全转化为无机陶瓷，主要生成Si₃
N₄
相；
3）填料与PSZ分子链的网格化结合可降低界面热阻。

该研究创新性地提出"聚合物裂解网络+填料导热通路"双向增强策略，不仅阐明了填料类型对陶瓷化过程的调控机制，更突破了传统复合材料单一功能优化的局限。特别值得注意的是，BN填料在抑制氧化和促进Si₃
N₄
晶相形成方面的双重作用，为航空航天等领域的高温绝缘材料开发提供了新范式。研究获得国家自然科学基金（52475322）等项目的支持，相关成果有望推动下一代电子器件热管理系统的技术革新。