分级Beta分子筛负载铂催化剂上菲一步加氢转化对称八氢蒽的活性位点解析

　　本研究针对煤焦油中多环芳烃(PAHs)高值化利用难题，通过设计Pt/NaHBeta分级分子筛催化剂，系统探究了拓扑结构、酸性分布及金属-酸协同效应对菲(PHE)加氢转化制对称八氢蒽(sym-OHA)的影响。发现Beta分子筛T7位点的Br?nsted酸(AlF )是驱动sym-OHP异构化的关键活性位，为PAHs定向转化催化剂设计提供了理论依据。

　　

煤焦油作为焦化工业副产品，富含萘、菲等多环芳烃(PAHs)，目前主要作为燃料直接燃烧，既造成环境污染又浪费其高值化潜力。其中菲含量是蒽的4倍，但工业应用受限。对称八氢蒽(sym-OHA)作为高附加值药物中间体，传统需经菲→对称八氢菲(sym-OHP)→sym-OHA多步制备。如何实现菲一步高效转化成为突破瓶颈。

山西大学研究团队在《Journal of Catalysis》发表研究，通过构建Pt/分级Beta分子筛双功能催化剂，结合酸性调控与结构表征技术，揭示了菲一步转化制sym-OHA的活性位点机制。采用X射线衍射(XRD)、N₂
吸脱附、氢气化学吸附(H₂
-TPD)等技术表征催化剂物化性质，利用四乙氧基硅烷(TEOS)钝化、2,6-二叔丁基吡啶(DTBP)中毒等实验定位活性位点，并通过二羧酸处理关联铝分布与催化性能。

【Effects of zeolite topology】比较HZSM-5、HY和HBeta负载Pt催化性能，发现具有三维孔道的HBeta因更优的传质效率，sym-OHA选择性显著提升。N₂
吸附显示分级孔道促进菲分子扩散，金属-酸位点邻近度优化使初始加氢效率提高37%。

【Acid site modulation】通过钠离子交换调控HBeta强酸量发现：强酸位主要影响菲加氢而非sym-OHP异构化。TEOS外表面钝化实验证实外表面酸位主导加氢过程，而DTBP中毒实验表明Br?nsted酸是异构化必需位点，Lewis酸贡献可忽略。

【Active site identification】二羧酸选择性脱铝结合²⁷
Al NMR分析揭示：位于T7位点的骨架铝(Al_F
)形成的Br?nsted酸，因其微孔限域效应和特定几何构型，能有效催化sym-OHP的环移位异构化，转化频率(TOF)达传统催化剂的2.8倍。

该研究首次阐明Beta分子筛中T7位点Br?nsted酸与Pt纳米颗粒的协同机制：金属位点实现菲选择性加氢，特定拓扑结构的酸性位驱动碳骨架重排。这一发现为煤焦油定向转化催化剂设计提供了分子级指导，通过精准调控酸位分布与金属分散度，可拓展至其他PAHs的高效转化。研究建立的活性位点识别方法对复杂多相催化体系具有普适性参考价值。