Heusler合金Zr2 RhIn体相与表面磁电特性及其自旋电子学应用研究

　　研究人员通过第一性原理计算(GGA-PBE)系统研究了Heusler合金Zr2 RhIn体相及(111)、(001)、(110)晶面的电子结构与磁性。发现该材料在6.8 ?晶格常数下呈现完全自旋极化(SP=100%)和半金属铁磁性(HMF)，磁矩2 μB 符合Slater-Pauling规则。表面研究表明(111)晶面Zr/In终端保留HMF特性，而Rh终端及(001)/(110)晶面因表面态导致半金属性消失，为自旋电子器件设计提供了重要理论依据。

　　

在当今信息技术飞速发展的时代，自旋电子学（spintronics）作为利用电子自旋自由度进行信息存储与处理的新兴领域，正引发材料科学的革命性突破。其中，具有半金属性（HM）特性的材料因其独特的电子结构备受关注——这类材料在费米能级处呈现一种自旋方向（通常为上自旋）呈金属性，而另一自旋方向（下自旋）呈绝缘体/半导体特性的量子现象，能够产生100%自旋极化电流，是构建磁隧道结、自旋阀等器件的理想材料。然而，实际应用中面临的核心挑战在于：体材料的半金属特性往往在表面/界面处因原子配位环境改变而退化，这一"表面态困境"严重制约着器件性能。

针对这一关键科学问题，研究人员对全Heusler合金Zr₂
RhIn展开了系统性研究。这类X₂
YZ型化合物（X/Y为过渡金属，Z为主族元素）因其高居里温度和与闪锌矿（ZB）结构相似的特点，被视为最有潜力的自旋电子材料体系之一。特别是Zr基Heusler合金如Zr₂
RhIn，前期理论预测其体相具有优异的半金属铁磁（HMF）特性，但表面效应这一决定实际应用可行性的关键因素尚未阐明。为此，研究团队采用第一性原理计算方法，首次全面解析了该材料不同晶面（111）、（001）、（110）的电子结构与磁性演变规律，相关成果发表在《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》。

研究采用密度泛函理论（DFT）框架下的全势线性缀加平面波法（FP-LAPW），通过WIEN2k软件包实施计算。交换关联泛函选用广义梯度近似（GGA）下的PBE形式，为准确描述电子关联效应，计算中采用自洽场迭代直至能量收敛至10^-5
Ry。表面模型构建采用周期性平板结构，真空层厚度设为15 ?以消除镜像相互作用，所有原子位置均经过充分弛豫直至受力小于1 mRy/?。

结构特性分析
晶体结构解析表明，Zr₂
RhIn在CuHg₂
Ti型结构中稳定存在（空间群F43m），其中Zr原子占据Wyckoff位置A(0,0,0)和B(1/4,1/4,1/4)，Rh原子位于C(1/2,1/2,1/2)，In原子占据D(3/4,3/4,3/4)。通过能量-晶格常数曲线拟合获得平衡晶格常数为6.8±0.01 ?，该参数下材料呈现显著铁磁基态。

体相电子与磁学特性
能带结构与态密度（DOS）分析揭示典型半金属特征：在自旋向上通道中，费米能级穿越多个能带呈现金属性；而自旋向下通道则显示0.47 eV的直接带隙，形成绝缘体行为。特别值得注意的是，自旋翻转带隙（spin-flip gap）达0.11 eV，这一足够大的能量壁垒可有效抑制室温下的自旋翻转散射。磁学计算显示总磁矩为2±0.05 μ_B
，严格符合Slater-Pauling规则（M_t
=Z_t
-24），其中Zr原子贡献主要局域磁矩（1.27 μ_B
），Rh和In原子呈现微弱极化。

表面效应研究
(111)晶面研究取得突破性发现：Zr1-、Zr2-和In终端表面均保持体相的半金属特性，带隙结构与磁矩分布与体相高度一致；但Rh终端表面因Rh-4d态在费米能级附近形成新电子态，导致自旋向下通道出现金属性，半金属性完全消失。(001)和(110)晶面所有终端均丧失半金属特性，归因于表面原子配位数减少引发的电子态重组。原子弛豫分析显示表面层Zr原子普遍发生向内收缩（约5%晶格常数），这种重构进一步加剧了电子结构的改变。

这项研究通过多尺度计算揭示了Heusler合金表面半金属性的敏感依赖规律：特定晶面（如111）的恰当原子终端选择（Zr/In）可有效保持体相特性，而过渡金属终端（Rh）或高指数晶面（001/110）则易导致性能退化。这一发现为自旋电子器件界面工程提供了明确的设计准则——在器件构建中应优先选择Zr/In终端的(111)晶面作为功能界面，避免使用Rh终端或高指数晶面。此外，2 μ_B
的稳定磁矩和0.11 eV的自旋翻转带隙表明Zr₂
RhIn在室温应用中具有显著优势，其表面敏感性规律也可推广至其他Heusler合金体系的研究。该工作不仅解决了半金属材料表面效应这一关键科学问题，更为下一代自旋电子器件的材料选择与界面优化奠定了理论基础。