钴掺杂MXene与气凝胶复合催化剂通过PMS活化及单线态氧(1O2)生成实现卡马西平高效降解的创新研究

　　本研究开发了钴掺杂MXene及可回收气凝胶催化剂(CoMX/Aerogel)，通过活化过一硫酸盐(PMS)主导非自由基路径，实现20分钟内卡马西平(CBZ)完全降解。单线态氧(1O2)为关键活性氧物种(ROS)，MXene增强电子转移能力，催化剂具备优异抗干扰性与循环稳定性（5次循环保持95%效率），为水环境中药物污染物治理提供创新解决方案。

　　

Highlight

Materials and reagents

钛铝碳化物312（Ti₃AlC₂陶瓷，纯度≥90%，粒径≤40 μm）、卡马西平（CBZ）、氟化锂（LiF）、六水合氯化钴（CoCl₂·H₂O）、聚乙烯醇（PVA）、戊二醛（GA，Ⅰ级，25%水溶液）、对苯醌、异丙醇、叠氮化钠（NaN₃）和草酸铵（(NH₄)₂C₂O₄）购自西格玛奥德里奇（加拿大）。硼酸（H₃BO₃）、盐酸（HCl）、甲醇（MeOH）和乙醇（EtOH）来自费舍尔化学（加拿大）。纤维素纳米纤维（CNF）悬浮液（浓度1.0%）由加拿大林产品创新研究院提供。所有化学品均为分析纯，实验用水为超纯水（18.2 MΩ·cm）。

Structural characteristics of MXene-based catalyst

扫描电镜（SEM）研究揭示了MXene基催化剂的形态结构与组成。未改性的MXene（Ti₃C₂T_x）呈现二维（2D）层状、手风琴样结构（图1a），该结构主要源于MAX相（Ti₃AlC₂）在HCl/LiF溶液中对铝层的蚀刻作用。相比之下，20Co@MXene和NB20@MXene展现出单层结构（图2b,c），显著增加了活性位点暴露程度。这一结构变化归因于钴掺杂过程中的超声处理与化学修饰，有效抑制了纳米片的重新堆叠。

Conclusion

本研究成功合成了高效稳定的过一硫酸盐（PMS）活化剂：钴掺杂MXene催化剂与CoMX/Aerogel。MXene独特的二维层状结构促进了活性位点暴露，而钴掺杂显著提升了其对有机污染物的催化降解性能。钴很可能通过Co–O键与MXene结合，EXAFS分析显示的弱Co–Co相互作用证实了钴在MXene基质中的高度分散性。